1908年，宋教仁和杜心五奉中国同盟会总理孙中山之命令，回国进行革命活动，北上京津，过山海关，秘密进行串联，联络反清同志。杜心五潜入东北地区开办镖局，收服“马贼”等几股悍匪。他们拥戴杜心五为都统，称之为“关东大侠”。然后，杜心五重返日本东京，向中国同盟会首领孙中山汇报。船抵日本马关之时，杜心五忆起此即卖国贼李鸿章与日本签订“马关条约”之地，感慨万千，即兴赋诗：“心雄何怯九重渊，壮志腾霄欲挽天。愿楫江心效祖逖，拼献身躯国门前”。尔后，孙中山邀请“革命大侠”杜心五担任秘书，带他奔走南洋诸国，联络洪门华侨，募集活动资金；宣传革命主张，共图国家复兴。　

  1910年，杜心五奔走于长江流域，组织秘密会社，进行革命活动。在武昌洪门五圣山心五堂策动湖北省新军和会党举行武昌起义，为辛亥革命做出贡献。宋教仁于1912年担任北京政府农林部总长，杜心五担任北京政府农林部佥事。尔后，调任农林农商部部员。1916年，杜心五继任农商部直属第二农事试验场任会办(设在河南省彰德府)。此后，因故改任农商部直属第一农事试验场(设在今北京市动物园)担任技正兼农业传习所气象学教授。在此任教期间，杜心五收北京农政学校毕业生万簌声以及慕名的郭歧凤为武术门徒习练自然门武术内功。后来，杜心五支持郭歧凤前往东北参加抗日联军，万籁声则成为武术家。

  袁世凯病亡后，杜心五不满北洋军阀黑暗统治，弃官不做，隐身江湖。杜心五凭借其在江湖上的影响力，在华北地区京津冀等地开堂收徒，发展会党组织。在上海协调洪帮与青帮关系，成为洪帮、青帮的“双龙头”“总舵主”，集合两个帮会徒众数十万人为民主革命效力。

  1922年冬，杜心五回到长沙市，住在女婿陶良鹤家中。慈利县刘盘铭给他送野味，两人比试武功，动作都很敏捷。杜一脚踢到刘的后脑，刘踉跄倒地，佩服杜心五的功底非凡。

1928年10月，第一次全国国术考试在南京市举行。中华南北大侠杜心五受聘为评判委员，应邀在南京市体育场表演“走圆场”。他先在台中央走圆圈，打自然拳，继而越走越快。忽然不见其人，只见黑影一团，象闪电晃动，终则嘎然而止，站立不动。1928年11月的一天晚上，杜心五在杭州滨湖酒家出席湖南同乡联欢会，同乡们请他表演轻功。他们叠上三张饭桌，杜心五跳上去，在高层边缘打自然拳，然后如燕飞下，毫无声响。

积极参加抗日斗争

  1935年，日军入侵华北以后，策划华北五省“自治”。日本驻华特务机关长土肥原企图诱使杜心五出任所谓“华北五省自治政府”主席，开展华北五省自治的卖国活动。杜心五严词拒绝，并且撕毁馈赠的日本正金银行面值200万元的支票。土肥原遂派特工人员把杜心五关进日本兵营，并监视之。杜心五在深夜越墙而出，逃离北平，踏上潜回湖南旅途，投身于抗日战争洪流之中。1937年7月，杜心五充当湖南青洪帮总山堂“总龙头”，制定帮会参加抗日活动纪律，动员武术人员参军参战。